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iTunes与iOS设备同步界面每当一个iPod与它相连时，iTunes会自动的同步它的音乐与视频库（OS X版本的iTunes可以同步几种不同的数字音频播放器[4]；Windows版本的iTunes只支持iPod[5]）。新的曲目与播放列表被自动的复制到iPod上，电脑曲库里删除了的曲目也会在iPod中被删除。iPod中对曲目的评价将被反馈到iTunes曲库里，有声书将记住最后一次播放的位置。
　　自动同步可以关闭，以便手动复制单独的曲目或完整的播放列表；然而，iTunes只可以把音乐复制到iPod上却不可以反向进行，这启发了第三方软件支持把音乐从iPod中复制出来。通过一些软件，在Unix命令行也可以做这一工作。
　　当与电脑相连的iPod没有足够的剩余空间来同步iTunes中的曲库时，将会创建一个与相连的iPod同名的播放列表。这个播放列表可以被用户更改已填充可用的空间。
iTunes 商店
　　   
iTunes StoreiTunes从第四版开始引进了 iTunes Store 的功能，iTunes使用者可以从商店中购买并下载歌曲，这些歌曲可以被使用在有限个数的电脑以及无限台iPod。 从 iTunes Store 中购买的歌曲会使用苹果的 FairPlay 数位版权管理（DRM）系统防止用户自行拷贝。 从2003年四月28号该商店开张以来至2006年2月22号为止，已经有超过1亿首歌被下载了。